Hydrogénation du CO2 en hydrocarbures sur des catalyseurs bifonctionnels CFA-HZSM-5

RésuméL’augmentation de la concentration des gaz à effet de serre dans l’atmosphère, notamment le CO2, produit essentiellement par la combustion d’énergies fossiles, est l’une des causes du réchauffement climatique. La transformation du CO2 en produits valorisables tels que les carburants et/ou les produits de base pour la pétrochimie (méthanol, hydrocarbures) est l’une des voies envisageables. La synthèse des hydrocarbures par hydrogénation du CO2 peut se faire en une seule étape sur des catalyseurs de type oxydes/zéolithes. L’objectif de notre travail est d’évaluer l’effet de l’ajout de la zéolithe et de la proximité entre les deux sites oxyde–zéolithe, où la phase oxyde est à base de fer et où la zéolithe est représentée par la HZSM-5. Pour cela, une série de catalyseurs hybrides CuO–Fe2O3–Al2O3/HZSM-5 a été préparée par mélange mécanique. La transformation catalytique du CO2 a été réalisée dans un réacteur à lit fixe dans les conditions opératoires suivantes : T = 350 °C, P = 30 bars, H2/CO2 = 3. Les résultats obtenus montrent que l’ajout de la zéolithe par mélange intime n’améliore pas les propriétés catalytiques et que le meilleur rendement en hydrocarbures est obtenu avec le catalyseur oxyde CuO–Fe2O3–Al2O3 selon le procédé Fisher–Tropsch (FT). Toutefois, l’augmentation de la proximité oxyde–zéolithe inhibe la formation des hydrocarbures et favorise la formation du monoxyde de carbone.

The increase of the concentration of greenhouse gases in the atmosphere, especially CO2, produced mainly by the burning of fossil fuels is one of the principal causes of global warming. The transformation of CO2 into tangible products such as fuels and/or raw materials for the petrochemical industry (methanol, hydrocarbons) is one of the possible routes. The synthesis of hydrocarbons by hydrogenation of CO2 can be done in a single step using oxide/zeolite catalysts. The objective of our study was to evaluate the effect of the addition of zeolite and the proximity between the two oxide–zeolite sites where the oxide layer is iron-based and wherein the zeolite is represented by the HZSM-5. For this, a series of hybrid catalysts was prepared by CuO–Fe2O3–Al2O3/HZSM-5 mechanical mixing. The catalytic conversion of CO2 has been carried out in a fixed-bed reactor under the following operating conditions: T = 350 °C, P = 30 bar, H2/CO2 = 3. The results show that the addition of the zeolite by intimately mixing it does not improve the catalytic properties and that the yield of hydrocarbons is best obtained with the CuO–Fe2O3–Al2O3 oxide catalyst according to the Fisher–Tropsch process (FT). However, the increase in near-zeolite oxide inhibits the formation of hydrocarbons and promotes the formation of carbon monoxide.