Degradation of VOCs and NOx over Mg(Cu)–AlFe mixed oxides derived from hydrotalcite-like compounds

A series of Mg(Cu)–AlFe mixed oxides derived from hydrotalcite-like compounds has been prepared. These solids were characterized by various physicochemical methods and their catalytic performances were tested towards the catalytic oxidation of propene and the simultaneous elimination of propene and NOx. X-ray diffraction (XRD) and scanning electron microscopy (SEM) confirmed the formation of the hydrotalcite structure for all the solids, except for Cu4AlFe HT, for which a mixture of the hydrotalcite and the malachite phases is observed. The XRD study of the calcined samples revealed the existence of metal oxides and spinels of types MgO, CuO, -Fe2O3 or/and Fe3O4, MgFe2O4 and CuFe2O4. During propene oxidation, it was shown that the increase in the copper content enhanced the activity of the solids. However, Cu2Mg2AlFe 500, with the highest amount of surface copper species, exhibited the best activity towards the simultaneous elimination of propene and NO. Indeed surface Cu species are the active sites, while bulk Cu species could provide the adsorption sites for nitrogen species.

RésuméUne série d’oxydes mixtes Mg(Cu)–AlFe dérivée de composés hydrotalcites a été préparée. Ces solides ont été caractérisés par différentes techniques physicochimiques, puis leur performance catalytique a été testée vis-à-vis de l’oxydation catalytique du propène et de l’élimination simultanée du propène et des NOx. L’étude par diffraction de rayons X (DRX) et la microscopie électronique à balayage (MEB) ont confirmé l’obtention de la structure hydrotalcite pour tous les solides, à l’exception du solide Cu4AlFe HT, pour lequel les phases hydrotalcite et malachite sont observées. L’étude par DRX des échantillons calcinés a révélé l’existence d’oxydes métalliques et de spinelles des types MgO, CuO, -Fe2O3 ou/et Fe3O4, MgFe2O4 et CuFe2O4. Lors de l’oxydation du propène, il est montré que l’augmentation de la quantité de cuivre améliore l’activité des solides. Cependant, le solide Cu2Mg2AlFe 500 ayant le plus grand nombre d’espèces de cuivre en surface a présenté la meilleure activité vis-à-vis de l’élimination simultanée du propène et du NO. En effet, les espèces cuivriques présentes en surface sont les sites actifs, alors que les espèces cuivre dans la masse du solide semblent être des sites d’adsorption pour les espèces d’azote.