The effect of copper content on the reactivity of Cu/Co6Al2 solids in the catalytic steam reforming of methane reaction

The steam reforming of methane over Cu/Co6Al2 mixed oxides with different copper contents was studied. The Co6Al2 support was prepared via the hydrotalcite route. It was thermally stabilized at 500 °C, impregnated with 5 wt.%, 15 wt.% or 25 wt.% copper using copper (II) nitrate Cu(NO3)2·3H2O precursor and then calcined again at 500 °C under an air flow. The impregnation of copper enhanced significantly the reactivity of the solids in the considered reaction. The 5Cu/Co6Al2 solid was the most reactive one, with a methane conversion of 96% at 650 °C. The selectivities of H2 and CO2 were also better for the catalyst containing 5 wt.% copper compared to higher copper loadings. The decrease in the catalytic reactivity with increasing the copper content was attributed to the formation of agglomerated and less reactive CuO species, which were detected by XRD and TPR analyses.

RésuméLa réaction de vaporeformage catalytique du méthane sur des solides à base de cuivre, Cu/Co6Al2, est étudiée. Le support Co6Al2 est préparé par voie hydrotalcite. Après calcination à 500 °C, le support est imprégné par différentes teneurs de cuivre (5, 15 et 25 % en masse), et le solide obtenu est calciné de nouveau à 500 °C à l’air. L’imprégnation du cuivre améliore considérablement la réactivité dans la réaction considérée. La conversion du méthane atteint 96 % à 650 °C en présence du solide le plus performant, 5Cu/Co6Al2. Les sélectivités en H2 et CO2 sont également meilleures en présence du même catalyseur. Les analyses en réduction en température programmée ainsi qu’en diffraction des rayons X ont montré que la performance catalytique diminue quand la teneur en cuivre augmente ; cela est dû à la formation d’agglomérats d’espèces CuO.