Dealumination of HBEA zeolite by steaming and acid leaching: distribution of the various aluminic species and identification of the hydroxyl groups

Une série d'échantillons de zéolithe HBEA a été préparée par désalumination par steaming ou par lavage à l'acide chlorhydrique d'un échantillon calciné (Cal) d'une zéolithe HBEA commerciale. La fraction d'atomes d'aluminium (x′Al=(nAlnAl + nSi)Total) dans la zéolithe de départ était de 0,074, celle de charpente (xAl) de 0,037. Tous les échantillons ont été caractérisés par analyse élémentaire et spectroscopie IR : bandes de structure, groupements hydroxyles, espèces formées par chimisorption de la pyridine pour la détermination des concentrations en sites acides de Lewis et Brønsted. Le traitement par l'acide chlorhydrique induit une dissolution rapide des espèces aluminiques extraréseau (EFAL), et plus particulièrement des espèces monomériques et une dissolution lente des aluminiums de réseau correspondant aux hydroxyles pontés et aux défauts de structure. Le steaming à température élevée (500-700 °C) entraîne simultanément l'élimination d'aluminium de la charpente (FAL) et une augmentation importante du degré de polymérisation des EFAL. La distribution des diverses espèces aluminiques de la zéolithe de départ (Cal) a été établie à partir des valeurs de x′Al et xAl des échantillons désaluminés par lavage acide et de leur teneur en sites acides de Lewis et de Brønsted. Cette zéolithe comporte 360 μmol g-1 d'EFAL monomériques, 290 μmol g-1 d'EFAL polymériques, 590 μmol g-1 de FAL correspondant aux défauts de structure (120 μmol g-1) ou aux hydroxyles pontés (470 μmol g-1). La nature des espèces aluminiques hydroxylées responsables des bandes IR dans la région des hydroxyles est également précisée : la bande à 3607 cm-1 correspond aux hydroxyles pontés responsables de l'acidité de Brønsted, celle à 3660 cm-1 aux EFAL monomériques et polymériques, celle à 3680 cm-1 à des clusters d'EFAL hydroxylés formés par l'élimination des défauts de structure traitement acide et celle à 3782 cm-1 à des EFAL monomériques et des défauts de structures ayant une acidité de Lewis. Pour citer cet article : F.R. Ribeiro et al., C. R. Chimie 8 (2005).