First-principles theory of multipolar order in actinide dioxides

Les transitions de phases magnétiques impliquant des degrés de liberté multipolaires ont été beaucoup étudiées au cours des vingt dernières années, remettant en question l'approximation usuelle selon laquelle les propriétés physiques d'un matériau magnétique pourraient être convenablement décrites par des degrés de liberté purement dipolaires. Les problèmes à résoudre sont compliqués à cause du grand nombre d'interactions concurrentes concernées. C'est pour cette raison que les dioxydes d'actinides, avec leur structure cristallographique simple (cubique à faces centrées), représentent une classe de composés idéale pour aborder l'étude des ordres multipolaires, tant du point de vue théorique qu'expérimental. Dans cet article, nous résumons nos tentatives récentes, qui visent à fournir une description ab initio des phases ordonnées des composés UO2, NpO2, et AmO2 au moyen de calculs LDA+U avancés. Cette analyse systématique de la structure électronique est ici intrinsèquement reliée au champ cristallin local qui détermine la composition des états 5f des ions actinides. Corrélativement à ceux-ci, nous mettons en évidence le fait que les mécanismes qui conduisent aux états fondamentaux isolants, observés expérimentalement, agissent de manière clairement différente pour chacun des composés de la série.