Effect of the order of Ni and Ce addition in SBA-15 on the activity in dry reforming of methane

Dry reforming of methane has been carried out on SBA-15 catalysts containing 5 wt% Ni and 6 wt% Ce. The effect of the order of Ni and Ce impregnation on the catalytic activity has been studied. Both metals were added using the “two-solvent” method that favors metal dispersion inside the pores. Characterizations by XRD (low and high angles), N2 sorption, SEM and TEM of the materials after metal addition and calcination indicate good preservation of the porosities and high NiO and CeO2 dispersion inside the porous channels. Reduction was carried out before the catalytic tests and followed by TPR measurements. The most active reduced catalyst was the Ni–Ce/SBA-15 sample prepared by impregnating cerium first, then nickel. All catalysts were highly active and selective towards H2 and CO at atmospheric pressure. Full CH4 conversion was obtained below 650 °C. The higher performances compared to those reported in the literature for mesoporous silica with supported Ni and Ce catalysts are discussed.

RésuméLe reformage à sec du méthane a été étudié sur des catalyseurs SBA-15 contenant 5 % en poids de Ni et 6 % en poids de Ce. L’effet de l’ordre d’imprégnation de Ni et Ce sur l’activité catalytique a été étudié. Ces deux métaux ont été ajoutés en utilisant la méthode « à deux solvants », qui favorise la dispersion du métal à l’intérieur des pores. Les caractérisations par DRX (petits et grands angles), adsorption de N2, MEB et MET des matériaux après ajout du métal et calcination montrent une bonne préservation de la porosité et une grande dispersion des nanoparticules de NiO et CeO2 à l’intérieur des pores. La réduction des catalyseurs suivie par RTP a été effectuée avant tests catalytiques. Le catalyseur le plus actif est le Ni–Ce/SBA-15 réduit, préparé par imprégnation, tout d’abord du cérium, puis du nickel. Les catalyseurs étaient très actifs et sélectifs en H2 et CO sous pression atmosphérique, avec une conversion complète de CH4 atteinte avant 650 °C. Les performances supérieures à celles décrites dans la littérature pour des catalyseurs à base de silice mésoporeuse contenant du Ni et du Ce sont discutées.