From magnetic molecules to magnetic solids: An ab initio expertise

The efficiency of ab initio wavefunction based methods is demonstrated using various systems characterized by the presence of open shells. It is recalled that the low-energy spectroscopy of molecular architectures as well as extended materials is accessible and can be rationalized by including in a hierarchical way the valence (i.e. non-dynamical) and dynamical correlation effects. Such methodology not only allows one to investigate vertical transition energies but also gives access to a possible reading of the wavefunction in the ground and excited states.

RésuméLa performance des méthodes ab initio utilisant la fonction d'onde est étudiée sur quelques exemples de systèmes à couches ouvertes. Il est rappelé que la spectroscopie de basse énergie des architectures moléculaires comme celle des matériaux étendus est ainsi accessible et peut être rationalisée en incorporant hiérarchiquement la corrélation de valence et la corrélation dynamique. Une telle démarche permet non seulement d'évaluer les énergies des transitions verticales, mais aussi d'apporter un regard microscopique par la lecture des différentes fonctions d'onde.