کد مقاله کد نشریه سال انتشار مقاله انگلیسی نسخه تمام متن
6590287 456855 2015 53 صفحه PDF دانلود رایگان
عنوان انگلیسی مقاله ISI
Molecular density functional theory for multiscale modeling of hydration free energy
ترجمه فارسی عنوان
تئوری کارکرد مولکولی چگالی برای مدل سازی چند بعدی انرژی آزاد سازی هیدراتاسیون
کلمات کلیدی
مدل سازی چند بعدی، انرژی آزادسازی هیدراتاسیون، نظریه کاربردی تراکم کلاسیک، زمینه نیروی مولکولی، نظریه های دولت مایع،
ترجمه چکیده
تحولات اخیر در علوم فیزیکی و کامپیوتری، پیش بینی های کمی را می توان به سینتیک واکنش های شیمیایی و داده های ترمودینامیکی از اصول اولیه توسط مدل سازی چند بعدی دانست. رویکرد سلسله مراتبی، چارچوب نظری مختلفی را شامل می شود که از پدیده های جسمانی در مقیاس های الکترونیکی و طول زمان به آن دسته از سیستم های بیومولکوری پیچیده و انتقال فاز ماکروسکوپیک است که به برنامه های گسترده ای به مشکلات نگرانی عملی عمل می کنند. در حالی که مدل سازی چند بعدی به عنوان یک ابزار محاسباتی رایج در حال ظهور است، ارتباط بین محاسبات در مقیاس های مختلف به مراتب از هماهنگی نیست و انتخاب های چندگانه روش های کوانتومی / کلاسیک در هر مقیاس، ترکیبیات متعددی را ارائه می دهد که به ندرت نسبت به داده های گسترده تجربی کالیبره شده است. در این کار، ما یک روش چند منظوره برای پیش بینی انرژی آزاد حلال مجموعه ای از مولکول های کوچک در آب مایع در شرایط محیطی مورد بررسی قرار داده ایم. با استفاده از داده های آزمایشی برای انرژی آزاد هیدراتاسیون به عنوان یک معیار، ما دریافتیم که نتایج نظری حساس به انتخاب روش های مکانیکی کوانتومی برای تعیین اتلاف اتم ها و تنظیمات حل شده، اختصاص پارامترهای نیروی میدان به ویژه اتهامات جزئی، و تقریبی در محاسبات آماری مکانیکی. با توجه به عدم قطعیت های قابل توجهی در محاسبات کوانتومی مکانیکی و ماهیت نیمه تجربی مدل های نیروی فیزیکی، بازده محاسباتی تئوری کاربردی تابع چگالی کلاسیک را جایگزین شبیه سازی مولکولی برای توسعه آینده و استفاده از روش های چند بعدی می کند.
موضوعات مرتبط
مهندسی و علوم پایه مهندسی شیمی مهندسی شیمی (عمومی)
چکیده انگلیسی
Recent developments in physical and computer sciences enable quantitative predictions the kinetics of chemical reactions and thermodynamic data from first principles by multiscale modeling. The hierarchical approach integrates different theoretical frameworks ranging from those describing physical phenomena at the electronic length and time scales to those pertinent to complex biomolecular systems and macroscopic phase transitions, promising broad applications to problems of practical concern. Whereas multiscale modeling has been emerging as a popular computational tool, the connection between calculations at different scales is far from being coherent, and the multiple choices of quantum/classical methods at each scale renders numerous combinations that have been rarely calibrated against extensive experimental data. In this work, we have examined a multiscale procedure for predicting the solvation free energies of a large set of small molecules in liquid water at ambient conditions. Using the experimental data for the hydration free energies as a benchmark, we find that the theoretical results are sensitive to selection of quantum-mechanical methods for determining atomic charges and solute configurations, assignment of the force-field parameters in particular the atomic partial charges, and approximations in the statistical-mechanical calculations. Because of significant uncertainties in quantum-mechanical calculations and the semi-empirical nature of force-field models, computational efficiency makes the classical density functional theory a valuable alternative to molecular simulations for future development and application of multiscale modeling methods.
ناشر
Database: Elsevier - ScienceDirect (ساینس دایرکت)
Journal: Chemical Engineering Science - Volume 126, 14 April 2015, Pages 370-382
نویسندگان
, , ,