One-pot synthesis to engineer a Co-KIT-6 catalyst for the ring opening of methylcyclopentane

Les matériaux mésoporeux Co-KIT-6, avec une symétrie Ia3d et des rapports Si/Co de 50, 25 et 10, ont été préparés par voie directe en utilisant la synthèse hydrothermale. Les matériaux mésoporeux Co-KIT-6 ont été caractérisés par sorption d'azote, DRX, microscopies MET et MEB, FT-IR et XPS. Les résultats de la caractérisation physicochimique montrent que tous les échantillons ont une mésostructure cubique bien ordonnée et que l'intégrité structurale est conservée pour des rapports nSi/nCo > 10. On a constaté que la plupart des ions cobalt existent comme atomes isolés. En revanche, pour Co-KIT-6 avec un rapport nSi/nCo de 10, la présence d'espèces extra-charpentes/petits amas d'oxyde de cobalt ne peut être exclue. Les performances catalytiques de ces catalyseurs ont été testées en examinant la réaction de conversion du méthylcyclopentane (MCP) avec de l'hydrogène, à la pression atmosphérique et des températures entre 200 et 450 °C. Les résultats catalytiques montrent que leur activité catalytique augmente significativement avec l'augmentation de la teneur en cobalt. Les sites actifs, le Co tétraédriquement coordonné et les sites de Co atomiques isolés, sont responsables de la rupture de la liaison CC endocyclique entre les atomes de carbone secondaire-tertiaire substitués, tandis que les petits amas de Co servent de sites actifs pour les ruptures successives des liaisons CC. La sélectivité pour l'ouverture de cycle peut être améliorée en augmentant la densité des sites d'atomes isolés de cobalt, à basse température de réaction.