Spatially resolved operando infrared analysis of a microstructured catalytic surface for CO oxidation over Pt based catalysts

A new experimental reactor concept was developed for operando and spatially resolved DRIFTS surface analysis over a microstructured catalytic reactor. Both gas and surface adspecies concentration profiles can be established along the channels coated with catalyst.The oxidation of carbon monoxide was studied from 25 to 300 °C over a Pt/CeO2–Al2O3 catalyst. For these operating conditions nearly isothermal conditions were observed for the microstructured reactor, with a continuous increase in conversion along the microchannels. In contrast, an important thermal effect with characteristic light-off was obtained in the fixed bed reactor, underlining the unique behaviour of the microstructured system.Modelling of the CO conversion and surface adspecies concentration as a function of temperature along the channels was performed on the basis of a simple reaction mechanism. Kinetic parameters depending on the catalyst composition were obtained, in good agreement with literature data.

RésuméUn nouveau type de réacteur a été conçu pour une analyse DRIFTS operando et résolue spatialement d'une surface catalytique structurée. Les concentrations en gaz et en espèces adsorbées peuvent être ainsi mesurées le long de micro-canaux revêtus d'une couche catalytique. Un réacteur conventionnel DRIFTS en lit fixe a été testé dans les mêmes conditions pour comparaison.La réaction d'oxydation du monoxyde de carbone a été étudiée de 25 à 300 °C sur un catalyseur Pt/CeO2–Al2O3. Un comportement quasi isotherme a été observé pour ce réacteur microstructuré, avec une augmentation régulière de la conversion le long des canaux. A l'inverse un effet thermique marqué avec un allumage rapide de la réaction a été observé dans le cas du réacteur à lit fixe, confirmant les excellentes propriétés de transfert thermique du réacteur microstructuré.Une modélisation de la conversion du CO et des concentrations en espèces adsorbées le long des micro-canaux a été réalisée sur la base d'un modèle cinétique simplifié. Les paramètres cinétiques qui dépendent de la composition du catalyseur se sont avérés en bon accord avec les données de la littérature.