Preparation and catalytic activity of nickel–manganese oxide catalysts in the reaction of partial oxidation of methane

Nickel–manganese mixed oxides were prepared with sol–gel and coprecipitation methods. The characterization of the different samples was made by XRD, TPR, FT-IR and Raman spectroscopies. NiMn2O4 spinel was obtained at a calcination temperature of 900 °C; the solids calcined at 750 °C give in addition to the spinel phase, an ilmenite phase (NiMnO3) and a Mn2O3 phase. Preliminary reactivity results of partial oxidation of methane on NiMn2O4 and sub-stoichiometric NixMn3−xO4 are given. The catalysts calcined at 900 °C presented the best methane conversion at 700 °C. The solid containing the ilmenite phase leads to a high CO2 selectivity revealing a good activity towards the complete oxidation of methane.

RésuméLes oxydes mixtes nickel–manganese ont été préparés par deux méthodes différentes : coprécipitation et la méthode sol–gel. Les différents solides préparés ont été caractérisés par DRX, TPR, FT-IR et spectroscopie Raman. Une structure spinelle pure a été obtenue après calcination à 900 °C; les solides calcinés à 750 °C donnent lieu, en plus de la phase spinelle, à deux phases supplémentaires NiMnO3 et Mn2O3. NiMn2O4 et les solides sous-stoechiométriques NixMn3−xO4 ont été testés dans la réaction d'oxydation partielle du méthane. Les catalyseurs calcinés à 900 °C conduisent à la meilleure conversion du méthane. Une sélectivité importante en CO2 a été obtenue avec le solide contenant la phase ilménite révélant ainsi une bonne activité dans la réaction d'oxydation complète du méthane.