کد مقاله کد نشریه سال انتشار مقاله انگلیسی نسخه تمام متن
6590505 456858 2015 21 صفحه PDF دانلود رایگان
عنوان انگلیسی مقاله ISI
Bayesian inference of chemical kinetic models from proposed reactions
ترجمه فارسی عنوان
استنتاج بیزی از مدل های سینتیکی شیمیایی از واکنش های پیشنهادی
کلمات کلیدی
ترجمه چکیده
استنتاج بیزی یک چارچوب طبیعی برای ترکیب داده های تجربی با دانش قبلی برای توسعه مدل های سینتیکی شیمیایی و تعیین عدم قطعیت مرتبط است نه تنها در مقادیر پارامتر بلکه در ساختار مدل. با وجود این، اکثر برنامه های موجود از روش انتخاب مدل بیزی برای سینتیک شیمیایی محدود به مقایسه در میان مجموعه ای کوچک از مدل ها هستند. هزینه محاسبه قابل توجهی برای ارزیابی احتمالهای مدل خلفی، روشهای سنتی بیینز را غیرقابل تحمل می کند، زمانی که فضای مدل بزرگ می شود. ما یک چارچوب جدید برای محاسبه استنتاج مدل بیایسی و عدم اطمینان را با استفاده از تعداد زیادی از فرضیه های مدل سیستماتیک تولید ارائه می دهیم. این رویکرد شامل اعمال مخلوط جرمی جرمی نسبت به نرخ ثابت و بررسی توزیع خلفی حاصل از روش مونت کارلو زنجیره تطبیقی ​​زنجیره مارکوف است. نمونه های خلفی برای شناسایی مدل های قابل قبول استفاده می شود تا کمبود های غیرمستقیم ثابت را اندازه گیری کرده و اطلاعات تشخیصی کلیدی در مورد ساختار مدل مانند واکنش ها و مسیرهای عملیاتی که به شدت توسط داده ها پشتیبانی می شوند، استخراج شود. ما تظاهرات عددی چارچوب پیشنهاد شده را با درنظرگرفتن مدل های جنبشی برای بخار کاتالیزوری و رفع خستگی متان با استفاده از داده های آزمایشی موجود ارائه می دهیم.
موضوعات مرتبط
مهندسی و علوم پایه مهندسی شیمی مهندسی شیمی (عمومی)
پیش نمایش مقاله
استنتاج بیزی از مدل های سینتیکی شیمیایی از واکنش های پیشنهادی
چکیده انگلیسی
Bayesian inference provides a natural framework for combining experimental data with prior knowledge to develop chemical kinetic models and quantify the associated uncertainties, not only in parameter values but also in model structure. Most existing applications of Bayesian model selection methods to chemical kinetics have been limited to comparisons among a small set of models, however. The significant computational cost of evaluating posterior model probabilities renders traditional Bayesian methods infeasible when the model space becomes large. We present a new framework for tractable Bayesian model inference and uncertainty quantification using a large number of systematically generated model hypotheses. The approach involves imposing point-mass mixture priors over rate constants and exploring the resulting posterior distribution using an adaptive Markov chain Monte Carlo method. The posterior samples are used to identify plausible models, to quantify rate constant uncertainties, and to extract key diagnostic information about model structure-such as the reactions and operating pathways most strongly supported by the data. We provide numerical demonstrations of the proposed framework by inferring kinetic models for catalytic steam and dry reforming of methane using available experimental data.
ناشر
Database: Elsevier - ScienceDirect (ساینس دایرکت)
Journal: Chemical Engineering Science - Volume 123, 17 February 2015, Pages 170-190
نویسندگان
, ,